Otto I. wagt sich aber auch in Länder, in denen das Christentum noch nicht angekommen ist. Er beschließt, dem Wunsch des Polenherzogs Boleslaws III. nachzukommen und in Pommern zu missionieren. 1124/25 bricht der Bamberger Bischof mit 20 Geistlichen zu seiner ersten Missionsreise auf. Mit im Gepäck führt er wertvolle liturgische Gewänder und Geräte sowie Bücher. Von Prag aus geht es nach Wartha und Nimptsch zur polnischen Grenze, dann über Breslau, Kalisch und Posen nach Gnesen. Otto I. gelingt es, den Pommernherzog Wartislaw I. von Stettin als Unterstützer zu gewinnen. So predigt der hochrangige Missionar unter anderem in Pyritz, Kammin, Wollin und Stettin. Besonders seine Predigten und sein Auftreten beeindrucken die dortige Bevölkerung, schreiben später die Biographen Ottos I. Der Bamberger Bischof soll in Pommern über 22.000 Menschen getauft und elf Kirchen gegründet haben.

Dennoch bleibt die religiöse und politische Lage in Pommern unsicher. So begibt sich Otto I. 1128 auf eine zweite Missionsreise. Er tauft den Pommernherzog Wartislaw I.und vermittelt zwischen Pommern und Polen, deren Fürsten einen Freundschaftsvertrag schließen.

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